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報告書

再処理プロセス中のヨウ素の挙動; 研究と調査

桜井 勉; 高橋 昭

JAERI-Review 97-002, 62 Pages, 1997/02

JAERI-Review-97-002.pdf:2.51MB

使用済燃料溶解時に発生する放射性ヨウ素は環境に漏洩し易く、有害なため、再処理プロセス内での厳重な管理が必要である。古くから多くの研究者により閉じ込め方法が研究されているが、再処理プロセス中のヨウ素の挙動を総合的に検討した報告書は極めて少ない。日本原子力研究所物理化学研究室の研究成果を含め基礎研究を総括し、再処理プロセス中のヨウ素の複雑な挙動を化学反応を用いて説明した。再処理施設からの最近の報告を紹介するとともに、これらを基礎研究結果と比較検討し、再処理プラント中のヨウ素の流れを考察した。

論文

Interaction of iodine with an extractant of 30% TBP/70% n-dodecane

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(7), p.664 - 670, 1995/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.23(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料溶解時のヨウ素の挙動は、多くの研究者により解明されつつあるが、それ以降のピュレックスプロセス中の挙動はほとんどわかっていない。本研究ではその点について知見を得ることを試みた。模擬燃料溶解液及びI$$_{2}$$またはIO$$_{3-}$$を含む硝酸ウラニル溶液を、ガンマ線照射した抽出剤(30%TBP/70%n-ドデカン)と接触させることにより、ヨウ素化学種のウラン抽出、逆抽出、及び溶媒洗浄における挙動を調べた。ウラン抽出の際、約70%のコロイドと90%以上のI$$_{2}$$及びIO$$_{3-}$$が有機相に抽出され、ウラン逆抽出の際にも有機相に保持される。溶媒洗浄の際、大部分のコロイドと約50%のI$$_{2}$$及びIO$$_{3-}$$が水相に逆抽出された。使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素も、コロイド状ヨウ素と同じ挙動をとることが予想される。

論文

Study on the expulsion of iodine from spent-fuel solutions

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 加藤 金治

NUREG/CP-0141, CONF-940738, 0, p.321 - 332, 1994/00

使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素(I-129、約5%)の処理は環境安全上重要であり、古くから国の内外で研究されている。従来、この残留ヨウ素はヨウ素酸塩と考えられ、NOx吹き込みによる追い出し法が提案されている。しかし、最近の原研及びKfKの研究により、残留ヨウ素はヨウ素酸塩ではなく、それぞれ、コロイド状ヨウ素及び非揮発性有機ヨウ素と考えられるようになってきた。これらに対してNOx吹き込み法には高い除熱係数が期待できない。本報告では、残留ヨウ素がコロイド状ヨウ素であることを再確認するとともに、その生成機構を検討し、それを基に新しいヨウ素追い出し法を提案した。(本報告の一部には、科学技術庁から日本原子力研究所への委託研究として実施した「高燃焼度燃焼再処理試験研究」の成果の一部が含まれている。)

論文

Thermochemical and experimental considerations of NO$$_{x}$$ composition and iodine species in the dissolution of spent PWR-fuel specimens

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 安達 武雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 30(6), p.533 - 541, 1993/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.57(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素の主成分は、従来、ヨウ素酸(IO$$_{3-}$$)と考えられ、NO$$_{x}$$吹き込みによるヨウ素追い出しが提案されている。しかし、最近の原研化学部の研究では、主成分はコロイド状ヨウ素である可能性が高くなってきた。しかし、強放射線のため、溶解液中のヨウ素化学種を直接同定することは困難である。このため、PWR使用済燃料溶解液中のヨウ素追い出しの際のヨウ素の挙動と熱化学的考察とから溶解液中のヨウ素化学種を考察し、次の結果を得た。(1)溶解槽(約100$$^{circ}$$C)中のNO$$_{2}$$濃度は、これまで室温の溶解オフガスについて報告されているNO$$_{2}$$濃度より高い、(2)このため4モル硝酸中ではIO$$_{3-}$$は熱化学的に生成し得ない、(3)溶解液中のヨウ素化学種の主成分はコロイド状ヨウ素である、(4)NO$$_{2}$$はコロイド状ヨウ素の分解を妨げる方向に作用する。

論文

The Iodine species and their behavior in the dissolution of spent-fuel specimens

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 安達 武雄

Nuclear Technology, 99, p.70 - 79, 1992/07

 被引用回数:21 パーセンタイル:85.56(Nuclear Science & Technology)

燃焼度21~39GWD/tのPWR使用済み燃料片(~3g/個)を硝酸溶液に溶解し、ヨウ素の分布及び化学形を調べた。溶解の際、不溶性残渣へ移行するヨウ素は全体の2.5%以下、溶解液中の残存ヨウ素は10%以下であり、残りはオフガス中へ揮発する(そのうち有機ヨウ素は6.5%以下)。溶解液中の残存ヨウ素の主成分はヨウ化銀などのコロイド状ヨウ素であり、ヨウ素酸であるとするフランス及びドイツの報告とは異なった結果を得た。コロイド状ヨウ素の除去にはNO$$_{x}$$が存在しない状態での溶液の加熱が有効であり、NO$$_{x}$$はこのコロイドの分解を妨げる方向に作用する。

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